皮膚電極能夠貼合于皮膚表面,長(zhǎng)時(shí)間監(jiān)測(cè)人體的電生理信號(hào),如心電、肌電、腦電等體征信號(hào),在遠(yuǎn)程健康監(jiān)測(cè)、疾病早期診斷以及人類情緒管理等醫(yī)療健康領(lǐng)域具有應(yīng)用前景?,F(xiàn)有的商業(yè)皮膚電極主要由銀/氯化銀導(dǎo)電電極和聚甲基丙酸甲酯類聚合物凝膠粘附層所構(gòu)成,被廣泛應(yīng)用于采集靜態(tài)電生理信號(hào),無(wú)法應(yīng)用于長(zhǎng)時(shí)間動(dòng)態(tài)人體電生理信號(hào)監(jiān)測(cè)。這是因?yàn)檫@些商業(yè)電極在此類應(yīng)用中存在一些重要問(wèn)題:商業(yè)電極不能夠隨皮膚形變而拉伸,導(dǎo)致在身體動(dòng)態(tài)過(guò)程中電極-皮膚接觸界面不穩(wěn)定;此外,在長(zhǎng)時(shí)間監(jiān)測(cè)中,皮膚出汗難以避免,汗液會(huì)降低粘附層與皮膚表面的粘附能,導(dǎo)致電極在皮膚表面的自由移動(dòng)甚至脫落。這些問(wèn)題會(huì)影響長(zhǎng)時(shí)間動(dòng)態(tài)人體電生理監(jiān)測(cè)信號(hào)的穩(wěn)定性和可靠性,特別是對(duì)心臟疾病早期診斷具有臨床診斷依據(jù)的長(zhǎng)時(shí)間動(dòng)態(tài)心電監(jiān)測(cè)。

【成果】

為了解決上述問(wèn)題,新加坡南洋理工大學(xué)陳曉東教授Yew-SoonOng教授在《ACS?Materials?Letters》發(fā)表題目為“Adhesive Bio-compositeElectrodes on Sweaty Skin for Long-term Continuous ElectrophysiologicalMonitoring”的研究文章,共同第一作者為天津大學(xué)楊輝教授和新加坡南洋理工大學(xué)的姬少博。研究人員利用原位界面聚合成功制備了在出汗皮膚表面具有高粘附的生物復(fù)合電極(CAPE),并將其應(yīng)用于長(zhǎng)時(shí)間動(dòng)態(tài)電生理監(jiān)測(cè)。

文章的設(shè)計(jì)思想是基于絲素蛋白的水分響應(yīng)使生物復(fù)合電極在汗液存在下可以保持高黏附能。絲素蛋白黏附層隨著含水量的增加,其楊氏模量降低至與皮膚相近從而實(shí)現(xiàn)了絲素蛋白層與皮膚的共形黏附(conformal adhesion),增強(qiáng)了復(fù)合電極與皮膚間的界面黏附性能。聚吡咯作為一種導(dǎo)電聚合物,具備阻抗低、良好的生物相容性、成本低的優(yōu)點(diǎn),但不可拉伸限制了其在柔性可拉伸電極領(lǐng)域的應(yīng)用。研究人員以預(yù)先加入絲素蛋白層中的Fe(III)離子為引發(fā)劑,引發(fā)吡咯在離子交聯(lián)的絲素蛋白凝膠表面發(fā)生界面聚合,得到了可拉伸生物復(fù)合電極。絲素蛋白黏附層與聚吡咯導(dǎo)電層之間通過(guò)界面聚合形成了緊密的聯(lián)鎖結(jié)構(gòu),使界面具備了互相穿插的三維網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu),這種結(jié)構(gòu)將絲素蛋白凝膠層良好的拉伸性能傳遞給聚吡咯,使之具有延展性,實(shí)現(xiàn)力學(xué)性能相互兼容,保證了電極的均勻拉伸性,且在典型的皮膚形變30%的應(yīng)變下保持良好的電穩(wěn)定性。

新加坡南洋理工大學(xué)陳曉東團(tuán)隊(duì):不受汗液影響的高黏附可拉伸皮膚電極
a)?生物復(fù)合電極(CAPE)截面的拉曼圖譜顯示出界面處相互穿插的聯(lián)鎖結(jié)構(gòu)。b)?生物復(fù)合電極表現(xiàn)出良好的拉伸性能,而直接貼附電化學(xué)聚吡咯于絲素蛋白層所得的膜(無(wú)聯(lián)鎖結(jié)構(gòu))拉伸性很差。

生物復(fù)合電極的高黏附性能,可拉伸性,和良好的導(dǎo)電性,使其可以在人體運(yùn)動(dòng)過(guò)程中出汗?fàn)顟B(tài)下穩(wěn)定地記錄動(dòng)態(tài)電生理信號(hào),且其靈敏度高于商用凝膠電極,可用于人體長(zhǎng)期動(dòng)態(tài)電生理信號(hào)監(jiān)測(cè)。另外,柔性可拉伸電極復(fù)合電極在皮膚變形時(shí)與皮膚完美貼合,表現(xiàn)出與皮膚的高度共形性和保角接觸性,在皮膚變形較大的肘部運(yùn)動(dòng)時(shí)也能穩(wěn)定黏附在人體表皮。

新加坡南洋理工大學(xué)陳曉東團(tuán)隊(duì):不受汗液影響的高黏附可拉伸皮膚電極
生物復(fù)合電極可以共形黏附于皮膚上并承受肘部運(yùn)動(dòng)時(shí)的形變。放大圖中顯示出生物復(fù)合電極共形黏附后表面出現(xiàn)了與皮膚相同的紋路。

研究人員還向我們展示了復(fù)合電極監(jiān)測(cè)人體動(dòng)態(tài)生理信號(hào)的各種應(yīng)用:如應(yīng)用于心電圖的測(cè)量,可用于早期診斷潛在冠心?。挥糜隗w育管理,監(jiān)測(cè)運(yùn)動(dòng)時(shí)的心率變化,為健康生活方式的科學(xué)運(yùn)動(dòng)安排提供參考;通過(guò)機(jī)器學(xué)習(xí)對(duì)心電圖信號(hào)進(jìn)行分析用于情緒監(jiān)測(cè);或者將復(fù)合電極應(yīng)用于腦電圖的記錄,用來(lái)評(píng)估睡眠狀態(tài)等。

新加坡南洋理工大學(xué)陳曉東團(tuán)隊(duì):不受汗液影響的高黏附可拉伸皮膚電極
a)?使用商用電極(上)和生物復(fù)合電極(下)在跑步過(guò)程中監(jiān)測(cè)心電圖。隨著運(yùn)動(dòng)過(guò)程中汗液的累積,商用電極與皮膚的接觸逐漸不穩(wěn)定并脫落;生物復(fù)合電極保持良好的粘附性并持續(xù)收集穩(wěn)定的心電圖信號(hào)。b)使用已分類心電圖信號(hào)進(jìn)行機(jī)器學(xué)習(xí)。c)通過(guò)生物復(fù)合電極記錄的實(shí)時(shí)心電圖對(duì)對(duì)象情緒進(jìn)行判斷和監(jiān)測(cè)。

【小結(jié)】

研究人員通過(guò)界面聚合設(shè)計(jì)制備了一種基于絲素蛋白和聚吡咯的全聚合物柔性可拉伸電極,克服了目前開(kāi)發(fā)的皮膚柔性電極在皮膚出汗時(shí)黏附性能下降、易從表皮脫離的缺陷,在出汗的皮膚表面表現(xiàn)出高黏附性能,實(shí)現(xiàn)了運(yùn)動(dòng)時(shí)長(zhǎng)期的人體動(dòng)態(tài)生理信號(hào)監(jiān)測(cè),可應(yīng)用于體育管理、情緒監(jiān)測(cè)、疾病診斷等領(lǐng)域。

參考文獻(xiàn):

Hui Yang#, ShaoboJi#, Iti Chaturvedi, Huarong Xia, Ting Wang, Geng Chen, Liang Pan, Changjin Wan,Dianpeng Qi, Yew-Soon Ong*, and Xiaodong Chen* Adhesive Bio-composite Electrodeson Sweaty Skin for Long-term Continuous Electrophysiological Monitoring.?ACSMaterials Letters,?2020, 2, 478-484.

全文鏈接:

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsmaterialslett.0c00085

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