具有高比容量（5855 mAh cm-3）和低還原電位（-0.762 V vs標準氫電極）的水系鋅離子電池（AZIBs）在各種電池系統(tǒng)中引起了極大的興趣。更重要的是，在水系電解液中，鋅金屬負極比其他金屬負極（如堿金屬、鎂、鋁等）可獲得更多的平衡動力學。
然而，即使在弱酸性電解液中，鋅金屬負極仍然存在嚴重的析氫、鈍化反應和不受控制的枝晶，從而無法原位形成固態(tài)電解質界面。因此，其面臨庫侖效率（CE）低，循環(huán)壽命短等問題。3D主體可以有效地減緩鋅金屬負極的枝晶生長。然而，使用3D基體增加的電極/電解質反應面積會加速負極界面的鈍化和腐蝕，從而降低電化學性能。
鑒于此，受表面和結構改變的啟發(fā)，北京理工大學陳人杰教授、謝嫚副教授采用可折疊3D MXene(Ti3C2Tx)和石墨烯氣凝膠(GA)，借助定向冷凍法構建了一種柔性的MXene/石墨烯支架（MGA），以用作鋅封裝的高度親鋅支架。基于結構中豐富的親鋅特性和微孔，鋅通過電沉積過程被致密地包裹在主體內部。結果，獲得了非常穩(wěn)定的復合鋅負極。這種以3D微尺度方式進行的新型封裝設計為構建穩(wěn)定的鋅基負極提供了新思路。
文章要點：
1、在循環(huán)過程中，由于MXene中固有的氟終止，復合負極在電極/電解質界面處產生了富含氟化鋅的原位固態(tài)電解質界面，可有效抑制枝晶生長。
2、這種新型復合結構通過簡單的電沉積以3D微尺度方式實現(xiàn)了密集堆積的塊狀鋅。原位/非原位測試表明，以3D微尺度方式分布的塊狀鋅設計抑制了循環(huán)過程中的非活性副產物Zn(OH)2-4和析氫反應（僅3.8 mmol h-1 cm-2）。
3、在對稱電池測試中，復合電極在10 mA cm-2下實現(xiàn)了超過1000小時的長循環(huán)壽命。并且在連續(xù)單折疊和雙折疊之后，具有復合負極和LiMn2O4正極（60%放電深度）的準固態(tài)可折疊電池保持可超過91%的高容量保持率。
圖1 MXene/石墨烯支架的制備及表征
圖2 半電池性能
圖3 LMO//MGA@Zn全電池的性能
