高度取向的石墨烯膜在便攜式電子產(chǎn)品中可以被用作熱界面材料，然而大部分石墨烯膜都是由氧化石墨烯作前驅(qū)體制備得到，氧化石墨烯在熱解過(guò)程中表面官能團(tuán)的分解會(huì)使得石墨烯膜出現(xiàn)明顯的膨脹，影響其性能及應(yīng)用。
近日，韓國(guó)基礎(chǔ)科學(xué)研究所Rodney S.?Ruoff等人發(fā)現(xiàn)將小尺寸還原氧化石墨烯（rGO）加入到氧化石墨烯（GO）中，在3000℃熱處理后材料會(huì)有著較少的膨脹和較高的密度，隨后機(jī)械壓縮可以增加其密度，但會(huì)引入缺陷，再次在3000℃下熱處理可以得到高度取向的高質(zhì)量石墨烯膜，石墨烯膜的密度為2.1g/cm3，橫截面導(dǎo)熱率為5.65W/mK，平面熱導(dǎo)率為2025±25W/mK。相關(guān)工作以“Highly Ordered and Dense Thermally Conductive Graphitic Films from a Graphene Oxide/Reduced Graphene Oxide Mixture”為題，發(fā)表于《Matter》上。
研究人員首先制備了高粘度GO凝膠和小尺寸rGO分散液，通過(guò)研磨的方式將兩種前驅(qū)體混合均勻后，利用刮刀制備出GO取向的薄膜，在HI溶液中還原并進(jìn)行熱處理，隨后對(duì)所得薄膜進(jìn)行壓制以除去熱處理引起的膨脹，最后在3000℃下再次熱處理減少其晶格缺陷，即可得到高熱導(dǎo)率的石墨烯膜。
石墨烯膜的石墨化程度會(huì)影響其導(dǎo)熱性，為此研究人員采用XRD、Raman等多種手段對(duì)多步處理樣品的石墨化指標(biāo)進(jìn)行了表征分析。結(jié)果顯示，在第一次熱處理樣品中添加15wt%小尺寸rGO仍可提高材料的石墨化程度，后續(xù)的熱壓及二次熱處理有助于進(jìn)一步提升薄膜的有序性與石墨化程度，同時(shí)引入小尺寸rGO和多步處理也有助于提升材料的力學(xué)性能和電導(dǎo)率。
相比于原始GO膜，熱處理后薄膜表面官能團(tuán)減少，同時(shí)發(fā)生體積膨脹，因此密度有所下降，經(jīng)過(guò)壓制和再次熱處理后石墨烯膜的密度有所提高。相比于單次熱處理的石墨烯膜，多步處理后的石墨烯膜有著更致密的石墨烯定向排列結(jié)構(gòu)，同時(shí)石墨烯片層更薄。
考慮到樣品太薄，研究人員采用光熱拉曼技術(shù)和激光誘導(dǎo)熱流的有限元分析相結(jié)合來(lái)測(cè)量材料的面內(nèi)熱導(dǎo)率，測(cè)得薄膜的面內(nèi)熱導(dǎo)率為2025±25 W/mK，將薄膜粘附到加熱元件上時(shí)，多步熱處理后的薄膜樣品顯示出了更好的橫向傳熱性。
小結(jié)
研究人員將GO與小尺寸rGO薄片復(fù)合制備出了高度取向的石墨烯薄膜，刮刀澆筑-熱處理-壓制-二次熱處理多步處理的方法可以顯著提升材料的熱性能，這一方法僅需采用刮刀、輥壓和熱處理等常見(jiàn)的工業(yè)加工技術(shù)，因此有望實(shí)現(xiàn)大規(guī)模制備。
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https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S259023852030076X
